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神奇的氮掺杂碳材料让“氯”类污染无处可躲

发布时间:2018-12-07 阅读数:553

氯代芳香族化合物、氯代烷烃(烯烃)、有机氯农药以及其它含氯有机污染物是一类持久性强、容易生物积累、在环境中分布较广的高危害性污染物。由于有机氯化物作为重要的化工原料和有机溶剂,在医药、制革、电子和农药等生产中广泛应用,巨量的含氯化合物及其中间产物或副产物被排放到环境中。美国EPA公布的129种环境优先控制污染物中,有机氯化物占了60多种;欧盟公布的“黑名单”上,排在首位的也是有机氯化物和可能在环境中形成有机氯化物的化合物。鉴于有机氯化物对环境和人类健康的严重危害性,世界各国政府环保部门已明令禁止把有机氯化物废液等排入江河、湖泊以及浅层掩埋。因此,寻找到可以有效催化降解有机氯化物的方法已经迫在眉睫。

为了防止有害物质对生态环境的破坏,台州学院的李嵘嵘副教授及其团队自2015年开始研究有机氯化物的催化降解治理方法,并获得了浙江省自然科学基金青年项目的资助。

有机氯化物的处理方法有汽提法、萃取法、活性吸附法、燃烧法和催化加氢法等。在长期的研究试验过程中,李嵘嵘发现通过催化加氢脱氯处理有机氯化物生成的产物毒性低,是降解氯代苯酚类化合物的理想路线,而含氮碳材料是一种氯代苯酚类氢解催化剂的理想载体。

多孔碳材料由于其特有的组成与结构、较大的比表面积、有序的孔径分布及其较高的热力学稳定和化学惰性,在催化、吸附分离和能量储存等领域具有很重要的应用前景。同时氮元素的引入可显著改善其结构、导电性和酸碱性等特点。众所周知,氮掺杂的碳材料表面具有大量的碱性氮基团;且与纯碳材料相比,它还具有不少优势,一是氮原子的掺入改变了碳材料的表面电子性能,增加了碳材料的缺陷位(即催化活性位)点,进而提高了催化活性;二是含氮碳材料表面的碱性基团与活性组分之间的强相互作用,有利于金属活性组分在碳材料表面的分散,且可起到抑制积碳的形成;三是含氮基团的亲水性也使含氮碳载体负载的金属催化剂更容易在氯代苯酚类废水中得到有效分散。

李嵘嵘发现,至今为止有序介孔碳氮材料的合成都采用后处理方法,未见有一步法合成文献报道,一步法合成的介孔碳材料具有更加优异的化学稳定性和热稳定性等特点,尤其在合成过程中能保持高度有序的介孔结构,有望提高催化剂的水热稳定性和使用寿命。

于是,他和团队通过一步法合成对掺氮基团的位置、分布、掺氮量以及含氮基团类型,可以有效提高加氢脱氯催化剂的催化性能。此外,将介孔碳材料用于氯代苯酚加氢脱氯反应,可提高反应的活性和选择性实现一步法合成环己酮,从而减少反应过程中苯酚对环境的二次污染,让“苯”类污染无处可逃。

通过本项目研究,建立了纳米金属负载介孔碳材料的机制模型,研究其对典型环境污染物的催化活性,总结揭示了介孔碳材料的性质与催化性能之间的内在关系,阐明了催化反应的基本规律,探讨了加氢脱氯反应机理。研究成果揭示了含氮材料中氮含量、氮物种和孔道结构对其催化性能影响的规律,为拓宽氮碳材料在其他催化的应用提供了启示。

    

            

 

 
                                                   作者:陈心怡 通讯员:钱昊 徐敏 缪静

 

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