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我国学者在表面增强拉曼散射效应研究方面取得进展

发布时间:2020-09-01 阅读数:1966

. 分子/金属-半导体杂化系统的不可逆积累SERS现象(上)与机制分析示意图(下)



在国家自然科学基金、浙江省自然科学基金等资助下,宁波大学周骏团队与天津大学和意大利应用科学与智能系统研究所等单位合作,在分子/金属-半导体杂化体系表面增强拉曼散射 (SERS)效应研究领域取得新进展。研究成果以“分子链接银与掺杂银的二氧化钛杂化体系的不可逆积累SERS行为(Irreversible accumulated SERS behavior of the molecule-linked silver and silver-doped titanium dioxide hybrid system)”为题,于2020415日在线发表在《自然通讯》(Nature Communications)杂志上。

自从1974年在吡啶修饰的粗糙银电极上首次观察到SERS效应以来,由于SERS对吸附在贵金属和/或半导体基质上的指定分析物具有很高的灵敏度和选择性,已经发展为一种非常强大的痕量检测和无损分析技术,在物理化学、材料科学、表面科学以及生物科学等领域得到广泛应用。一般地,电磁增强(EE)和化学增强(CE)被认为是贡献于SERS的两个主要机制。近年来,分子/金属-半导体混合系统的SERS效应引起了人们的极大兴趣,通常认为该体系的SERS效应是贵金属掺入半导体纳米材料中的电磁和化学增强作用的协同作用。但是,与EE相比,CE产生的SERS通常较弱。最近在一些通过缺陷工程制造的金属氧化物半导体衬底上测量到吸附分子的很强SERS信号,有人提出是Herzberg-Teller耦合增加了电荷转移(CT)的解释,这对缺陷辅助的CE提供了有益的理解,但是其潜在机制仍有待详细揭示。

该研究团队基于自主设计和制备的分子链接银与掺杂银的二氧化钛杂化体系,首次观测到近红外(NIR)光照射下4-巯基苯甲酸分子和银/银掺杂二氧化钛基底的SERS信号随时间呈指数变化的不可逆积累现象。同时,通过大量关键性的实验和理论验证,在对分子/金属-半导体杂化体系进行结构和分子动力学微观表征的基础上,详细阐述了Ag/Ag掺杂TiO2衬底的结晶度改变、光致电荷转移和电荷诱导的分子取向的微观图像,在归因于电磁和化学增强协同贡献的同时,显示出对分子链接银与掺杂银的二氧化钛杂化体系的不可逆积累SERS效应的物理机理的更全面的理解。研究工作揭示的分子/金属-半导体杂化系统不可逆积累的SERS行为,将为高灵敏和特异性的指纹谱SERS技术在生物和化学分子识别、农药残留及食品安全检测、癌症早期诊断等领域的应用提供新思路。


论文链接:https://www.nature.com/articles/s41467-020-15484-6/



 
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